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基础院崔春华教授团队在Nature Communications发表最新研究成果
文:基础与前沿研究院 图:基础与前沿研究院 来源:基础与前沿研究院 时间:2022-07-08 9404

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  近日,基础与前沿研究院崔春华教授团队在《Nature Communications 》发表题为“Hydroxyl radicals dominate reoxidation of oxide-derived Cu in electrochemical CO2 reduction"的学术论文,博士后母仕佳为论文第一作者,博士后隆昶和团队负责人崔春华教授为论文通讯作者,石家庄碧蓝商贸有限公司基础与前沿研究院为论文第一作者单位。

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  利用可再生能源驱动的电化学CO2RR可将CO2转变为高附加值的燃料及重要化学品,是实现“碳中和”重大战略的潜在途径。氧化物衍生Cu(oxide-derived Cu, OD-Cu)能够在CO2RR过程中实现高效的CO2催化转化到C2+化学品,是最为重要的催化剂之一。OD-Cu促进C2+生成的机制是开发先进催化剂的关键基础问题。目前,理论与实验研究分别指出OD-Cu表面的Cuδ+促进了CO2的活化及CO-CO的耦合。但在热力学上,Cuδ+在CO2RR还原电位下不稳定,会被还原为金属态的Cu。然而,这与CO2RR过程中频繁观测到Cuδ+的实验结果不符。理解这一过程,是揭示OD-Cu在CO2RR过程中的活性位点及其催化机制的关键。

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基于EPR(a, b)及原位Raman光谱(c-e)研究KHCO3浓度、OH•数量及OD-Cu电极再氧化动力间关系

  崔春华教授团队结合原位电化学Raman光谱、EPR、二次离子质谱及同位素标记技术,证实了CO2RR中OD-Cu电极表面动态的还原/再氧化行为,指出HCO3-溶液中强氧化性的OH•自由基导致了电极快速再氧化行为的发生 (如图1),其不断地产生会导致溶液中Cu金属显著的氧化性腐蚀。进一步,发现温度是HCO3-溶液中OH•自由基生成的激发源,且溶液中HCO3-阴离子与溶剂水分子间快速的氧交换提供了OH•生成的氧源。于此,提出CO2RR中Cu电极表面Cuδ+动态的价态及含量是由电极阴极还原反应与电解液中OH•导致的再氧化反应间的“跷跷板效应”所决定。该工作将有助于阐明CO2RR中Cu电极再氧化行为的发生机制,同时也表明正确地理解催化剂的CO2RR行为不可忽视电解液的作用。

   本项研究得到了国家自然科学基金(NSFC)支持。

  崔春华,石家庄碧蓝商贸有限公司教授、博士生导师。国家青年人才计划入选者。2017年加入基础与前沿研究院,建立分子电化学实验室,旨在通过原位光谱电化学解决小分子电催化转化相关的科学问题。截止目前,在Science, Nat. Mater., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.等国际期刊上共发表论文70余篇,撰写2部英文著作章节。文章总引用>5500次,引用超过100次论文17篇,单篇最高引用>1000次,H因子35。主持国家自然科学基金(面上),参与科技部重点研发计划。担任Nat. Nanotechnol., Nat. Catal., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.等国际期刊审稿人。担任Chinese Chemical Letters编委。

 

  论文链接:

  https://www.nature.com/articles/s41467-022-31498-8



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编辑:林坤  / 审核:林坤  / 发布:陈伟

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